长安年间，边境战乱再起，突厥默啜可汗屡次率军南侵、犯我边疆。长安元年（701年），突厥大举入寇，朝廷任命李旦为天兵道元帅，名义上统率全军抵御突厥。彼时武则天无意让宗室亲王手握实权兵权，故而李旦仅为名义主帅、坐镇中枢、统筹虚名，并未亲自领军出征。不久突厥劫掠退兵，边境安定，李旦随即调任左、右羽林卫大将军，执掌宫禁禁军虚名。
长安二年（702年），突厥再度进犯并州，北疆告急。李旦再度被委以重任，出任并州牧、充任安北道行军元帅，统筹北疆军事防御，后改任雍州牧，坐镇京畿重地，始终以显贵身份稳定朝堂与边境人心。
神龙元年（705年），大唐迎来复辟变局。宰相张柬之、崔玄暐等五大臣发动神龙政变，诛杀祸乱宫闱